近日，色中色 付学文教授团队在半导体异质界面超快光生载流子输运研究方面取得重要进展。研究团队利用自主研发的先进超快扫描电子显微镜（Scanning Ultrafast Electron Microscopy，SUEM）系统（Advanced Science 2400633（2024）），直接可视化观测了CdS/CdSe半导体异质界面中光生载流子夸界面分离和面内输运超快动力学过程，发现电子和空穴跨界面分离后，由于迁移率不同在界面平面内进一步发生皮秒尺度的径向分离，并形成可持续至纳秒时间尺度的环状空间电荷分布。通过实验测量与理论模拟，研究团队揭示了这一特殊载流子空间分布源于异质界面介导的一种新型面内横向光登伯（lateral Photo-Dember，LPD）效应，为理解埋藏异质界面中的超快载流子输运机制提供了新的实验依据。相关成果以“Ultrafast In-Plane Photo-Dember Ring at Buried Semiconductor Heterointerfaces Visualized by Scanning Ultrafast Electron Microscopy”为题发表于《ACS Nano》。

半导体异质界面是太阳能电池、光电探测器、光催化器件以及太赫兹器件等重要光电器件中实现载流子分离和输运的关键功能区域。光照后产生的电子和空穴在飞秒至皮秒时间尺度内发生分离、输运和复合，其运动过程直接影响器件的光电转换性能。尤其是在异质界面附近，能带排列、内建电场以及界面态会对载流子运动产生复杂影响。因此，在实空间内以超高时空分辨率直接观察埋藏异质界面内的载流子动力学过程，对于理解和调控半导体异质界面电荷输运具有重要意义。然而，对于埋藏于材料内部的异质界面，传统光学方法难以同时获得足够的空间和时间分辨率，也难以直接区分载流子在界面和体相的动力学过程。特别是近年来受到关注的LPD效应，其载流子运动方向与传统光登伯（Photo-Dember，PD）效应不同，发生在垂直于界面内建电场的方向，而埋藏异质界面中这一过程的直接实验观测仍然十分困难。针对这一问题，研究团队构建了具有II型能带排列的CdS/CdSe异质结构，并采用具有高界面探测灵敏度的SUEM系统对光激发后的界面载流子动力学过程进行实时成像。实验结果显示，光脉冲激发后电子和空穴在界面平面内迅速发生径向分离，并逐渐形成类似“甜甜圈”的环状空间分布（图1）。这一新奇空间电荷分布在皮秒时间尺度内形成，并能够持续演化至纳秒时间尺度。进一步对载流子的时空演化进行了定量分析，结果表明异质结构中电子和空穴具有明显不同的面内输运特征，二者亚扩散输运系数差异可达241.8 cm²/s。结合理论模拟，团队研究揭示环状电荷分布的形成并非单纯由垂直于界面的载流子分离或传统的PD过程造成，而是源于沿垂直异质界面分离后的两侧电子和空穴在沿界面面内扩散速率的显著不对称，这也正是这一新型面内LPD效应产生的根源。

图1.SUEM测试示意图及CdSe与CdS/CdSe异质结的SUEM成像结果及载流子动力学机制。

该研究将SUEM的超快实空间成像能力拓展到埋藏半导体异质界面的面内载流子输运领域，实现了对界面载流子径向分离过程的直接观测，并实验上揭示了异质界面两侧面内输运不对称与环状电荷分布之间的联系。研究结果不仅为认识埋藏异质界面的非平衡载流子动力学提供了新的研究手段，也为进一步理解和调控面内Photo-Dember效应以及界面载流子输运提供了新的实验依据。相关机制对于太赫兹发射器、高速光电探测器和光催化等器件中的载流子调控具有潜在指导意义。

色中色 为该工作第一完成单位和通讯单位。色中色 博士后陈祥、硕士生唐惟、博士生余耀诚为该论文共同第一作者，色中色 付学文教授、曹学伟教授、张益教授以及邓时滨教授为共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、色中色 中央高校基础研究经费以及中国博士后科学基金等项目支持。

文章链接：//doi.org/10.1021/acsnano.6c09594

编校：陈祥

审核：任梦昕